銻已經(jīng)成為全球性、新型污染物。有關環(huán)境中銻污染及環(huán)境地球化學過程及效應研究，近年來引起學術界的重視。針對中國特色礦產(chǎn)銻礦資源開采利用過程中產(chǎn)生的銻污染問題，結(jié)合作者完成的多個國家自然科學基金項目研究成果，本書系統(tǒng)介紹了含銻礦物淋溶釋放、環(huán)境中粘土礦物、鐵錳氧化物對銻的吸附、以及鐵錳氧化物介導下的銻的氧化過程和機理。全書共分3部分22章，第1部分是關于含銻礦物淋溶釋放動力學過程和機理，包括氧化銻、硫化銻、天然銻礦物及剎車片中銻的淋溶釋放特征；第2部分是關于典型礦物對銻的吸附過程及機理，包括典型粘土礦物、鐵錳氧化物及沉積物對銻的吸附特征；第3部分是關于鐵、錳介導的銻氧化動力學過程和機理，包括溶解態(tài)二價鐵、三價鐵及其有機絡合物、水鐵礦、纖鐵礦、黃鐵礦、錳氧化物和天然水膠體等介導的三價銻氧化。
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參加973 POPs課題"我國典型區(qū)域持久性有機污染物污染特征、演變歷史及趨勢"研究。在國內(nèi)外刊物發(fā)表100余篇學術論文，其中，在國際SCI刊物上發(fā)表論文40余篇。2004年獲教育部科技進步一等獎。1993年獲湖南省優(yōu)秀教學成果二等獎，1998年獲得中國科學院地奧一等獎。
目錄
第1章 緒論1
1.1 銻及其化合物概述1
1.1.1 銻的基本性質(zhì)1
1.1.2 銻及其化合物的應用1
1.1.3 主要含銻礦物2
1.2 含銻礦物的淋溶釋放2
1.2.1 礦物溶解的理論基礎2
1.2.2 含銻礦物及產(chǎn)品中銻的溶出6
1.2.3 礦物溶解分析技術7
1.3 銻的吸附特征8
1.3.1 黏土礦物對銻的吸附8
1.3.2 鐵錳氧化物對銻的吸附9
1.3.3 有機質(zhì)對銻的吸附9
1.3.4 土壤和沉積物對銻的吸附10
1.4 銻的氧化還原11
1.4.1 銻的氧化還原電位11
1.4.2 銻的氧化還原研究進展12
1.4.3 鐵系化合物對污染物的催化氧化14
1.4.4 錳氧化物的吸附氧化特性20
參考文獻23
第1篇 含銻礦物淋溶釋放動力學過程和機理
第2章 硫化銻的溶解動力學和機理35
2.1 研究方法35
2.1.1 光照作用下Sb2S3的溶解實驗35
2.1.2 天然有機質(zhì)存在下Sb2S3的溶解實驗35
2.1.3 Sb2S3的表征及數(shù)據(jù)分析36
2.2 光照作用下Sb2S3的溶解動力學和機理36
2.2.1 光照對Sb2S3溶解的影響36
2.2.2 總銻的釋放及Sb(III)的氧化38
2.2.3 硫化物的氧化及硫代銻酸鹽的生成對硫化銻溶解的影響42
2.2.4 Sb2S3光催化氧化溶解的機理43
2.3 有機質(zhì)作用下Sb2S3的溶解動力學和機理45
2.3.1 不同pH下天然有機質(zhì)對Sb2S3溶解速率的影響45
2.3.2 天然有機質(zhì)濃度對Sb2S3溶解速率的影響48
2.3.3 不同條件對Sb釋放比例的影響48
2.3.4 溶解速率與解離常數(shù)及穩(wěn)定常數(shù)的關系49
2.4 光照作用下溶解性有機質(zhì)對Sb2S3溶解動力學的影響50
2.4.1 不同pH下天然有機質(zhì)對Sb2S3溶解速率的影響50
2.4.2 天然有機質(zhì)濃度對Sb2S3溶解速率的影響53
2.4.3 不同條件對Sb釋放比例的影響54
2.4.4 溶解速率與解離常數(shù)及穩(wěn)定常數(shù)的關系56
參考文獻57
第3章 氧化銻的溶解動力學和機理60
3.1 研究方法60
3.1.1 光照作用下Sb2O3的溶解實驗60
3.1.2 天然有機質(zhì)存在下Sb2O3的溶解實驗60
3.1.3 Sb2O3的表征61
3.1.4 Sb(III)、Sb(V)和總銻的分析62
3.1.5 OH的測定62
3.1.6 H2O2的測定62
3.1.7 數(shù)據(jù)分析62
3.2 光照作用下Sb2O3的溶解動力學和機理63
3.2.1 Sb2O3在太陽光下的溶解63
3.2.2 不同波長的光對Sb2O3溶解的影響63
3.2.3 Sb2O3在模擬太陽光下的氧化溶解機制64
3.3 有機質(zhì)作用下Sb2O3的溶解動力學和機理69
3.3.1 小分子天然有機質(zhì)的性質(zhì)69
3.3.2 不同pH下天然有機質(zhì)對Sb2O3溶解速率的影響71
3.3.3 天然有機質(zhì)濃度對Sb2O3溶解速率的影響75
3.3.4 不同條件對Sb釋放比例的影響76
3.3.5 溶解速率與解離常數(shù)及穩(wěn)定常數(shù)的關系76
3.4 光照作用下溶解性有機質(zhì)對Sb2O3溶解動力學的影響78
3.4.1 不同pH下天然有機質(zhì)對Sb2O3溶解速率的影響78
3.4.2 天然有機質(zhì)濃度對Sb2O3溶解速率的影響81
3.4.3 不同條件對Sb釋放比例的影響81
3.4.4 溶解速率與解離常數(shù)及穩(wěn)定常數(shù)的關系84
參考文獻85
第4章 天然含銻礦物的溶解釋放特征87
4.1 研究方法87
4.1.1 樣品的采集與預處理87
4.1.2 樣品的消解87
4.1.3 淋濾實驗方法88
4.1.4 礦物樣品的表征88
4.1.5 淋溶釋放速率的計算88
4.2 酸性條件下天然含銻礦物的淋濾特征89
4.2.1 天然含銻礦物的表征89
4.2.2 不同來源含銻礦物的淋濾特征90
4.2.3 淋濾表面的變化94
4.3 三類典型含銻礦物中Sb和As在不同pH下的釋放特征96
4.3.1 硫化銻礦物96
4.3.2 復合銻礦物97
4.3.3 多金屬礦物98
4.3.4 三類礦物中Sb和As的釋放比例99
參考文獻99
第5章 剎車片中銻的溶解釋放特征101
5.1 研究方法102
5.1.1 樣品的采集與預處理102
5.1.2 樣品的消解102
5.1.3 淋濾實驗方法102
5.1.4 剎車片樣品的表征103
5.1.5 總銻分析103
5.1.6 剎車片中金屬成分分析103
5.2 剎車片淋濾實驗結(jié)果104
5.3 初始pH和溫度對銻釋放的影響105
5.4 溶解性有機質(zhì)對Sb釋放的影響106
5.5 銻釋放產(chǎn)生的潛在環(huán)境風險分析108
參考文獻108
第2篇 典型礦物對銻的吸附過程和機理
第6章 Sb(III)和Sb(V)在高嶺土、膨潤土和針鐵礦表面的吸附特征111
6.1 礦物性質(zhì)與實驗方法111
6.1.1 礦物性質(zhì)111
6.1.2 實驗方法111
6.2 Sb(III)在三種礦物表面的吸附動力學111
6.3 Sb(III)在三種礦物表面的吸附等溫線113
6.3.1 高嶺土113
6.3.2 膨潤土114
6.3.3 針鐵礦115
6.3.4 吸附性能比較116
6.4 Sb(V)在三種礦物表面的吸附動力學117
6.5 Sb(V)在三種礦物表面的吸附等溫線119
6.5.1 高嶺土119
6.5.2 膨潤土120
6.5.3 針鐵礦121
6.5.4 吸附性能比較122
6.6 Sb(III)和Sb(V)在三種礦物表面吸附性能的比較123
6.6.1 高嶺土123
6.6.2 膨潤土123
6.6.3 針鐵礦124
6.7 pH對Sb(III)和Sb(V)在三種礦物表面吸附性能的影響125
6.7.1 對Sb(III)吸附的影響125
6.7.2 對Sb(V)吸附的影響128
6.8 胡敏酸對Sb(III)和Sb(V)在三種礦物表面吸附性能的影響131
6.8.1 對Sb(III)吸附的影響133
6.8.2 對Sb(V)吸附的影響134
6.9 競爭性離子對Sb(III)和Sb(V)在三種礦物表面吸附性能的影響135
6.9.1 高嶺土136
6.9.2 膨潤土136
6.9.3 針鐵礦138
6.10 Sb(III)和Sb(V)在三種礦物表面吸附的熱力學參數(shù)139
6.10.1 高嶺土139
6.10.2 膨潤土142
6.10.3 針鐵礦145
參考文獻147
第7章 合成氧化物對Sb(III)和Sb(V)的吸附特征153
7.1 氧化鈦對無機銻的等溫吸附153
7.1.1 礦物合成與實驗方法153
7.1.2 對無機銻的吸附動力學153
7.1.3 對無機銻的吸附等溫線154
7.1.4 溶解性有機質(zhì)對無機銻吸附的影響155
7.2 鐵氧化物對Sb(III)和Sb(V)的吸附行為及機理分析157
7.2.1 鐵氧化物的制備與實驗方法157
7.2.2 對Sb(V)的吸附動力學158
7.2.3 對Sb(III)的吸附動力學159
7.2.4 對Sb(III)和Sb(V)的吸附動力學及熱力學參數(shù)160
7.2.5 對Sb(V)的吸附等溫線163
7.2.6 對Sb(V)的表面吸附位點密度166
7.2.7 對Sb(III)的吸附等溫線169
參考文獻171
第8章 混凝法對Sb(V)和Sb(III)的去除效果與機理173
8.1 混凝實驗過程及方法173
8.1.1 混凝法實驗過程173
8.1.2 不同實驗條件對混凝法去除銻的影響174
8.1.3 純無定形鐵和載銻無定形鐵的合成174
8.2 pH對Sb(V)和Sb(III)去除的影響174
8.2.1 三氯化鐵對Sb(V)和Sb(III)的去除174
8.2.2 硫酸鋁對Sb(V)和Sb(III)的去除176
8.3 銻初始濃度與鐵劑量對Sb(V)和Sb(III)去除的影響176
8.3.1 Sb(V)初始濃度與鐵劑量對Sb(V)去除的影響176
8.3.2 Sb(III)初始濃度與鐵劑量對Sb(III)去除的影響178
8.4 干擾離子對Sb(V)和Sb(III)去除的影響179
8.4.1 碳酸氫根的影響179
8.4.2 硫酸根的影響179
8.4.3 硅酸根的影響180
8.4.4 磷酸根的影響181
8.4.5 腐殖酸的影響182
8.4.6 復合干擾離子的影響183
8.5 鐵-混凝法去除Sb(V)和Sb(III)的影響因素與機理184
8.5.1 干擾離子對Sb(V)去除的影響184
8.5.2 干擾離子對Sb(III)去除的影響185
8.5.3 鐵-混凝法去除Sb(III)和Sb(V)的機理185
參考文獻188
第3篇 鐵錳介導的銻氧化動力學過程和機理
第9章 Fe(II)與Sb(III)共氧化的影響和機理191
9.1 Fe(II)與Sb(III)的共氧化過程191
9.2 草酸對Sb(III)-Fe(II)共氧化的影響193
9.3 EDTA對Sb(III)-Fe(II)共氧化的影響195
9.4 富里酸對Sb(III)-Fe(II)共氧化的影響196
9.5 Fe(II)與Sb(III)共氧化機理198
參考文獻198
第10章 無機Fe(III)對Sb(III)的光氧化過程和機理199
10.1 不同pH下Sb(III)在Fe(III)溶液中的光氧化過程199
10.2 酸性條件下Sb(III)的光氧化機理200
10.3 弱酸和中性條件下Sb(III)的光氧化機理202
10.4 堿性條件下Sb(III)的光氧化機理204
10.5 不同形態(tài)無機Fe(III)對Sb(III)的光氧化機理207
參考文獻210
第11章 有機Fe(III)對Sb(III)的光氧化過程和機理212
11.1 Sb(III)在Fe(III)-草酸溶液中的光氧化過程212
11.2 Fe(III)-草酸光照體系中活性物種對Sb(III)氧化的影響213
11.3 Fe(III)-草酸光照體系中活性物種的生成機理218
11.4 Fe(III)-草酸光解體系中Fe(II)、H2O2和Sb(III)的動力學模擬220
11.4.1 FeIII(C2O4)33-和FeIII(C2O4)2-光解速率的計算220
11.4.2 ACUCHEM軟件的模擬結(jié)果221
11.5 Fe(III)-檸檬酸/Fe(III)-富里酸光照體系中Sb(III)的光氧化機理222
參考文獻224
第12章 水鐵礦懸浮液中Sb(III)的光氧化過程和機理及移動性226
12.1 Sb(III)在水鐵礦表面的吸附和光氧化過程226
12.2 pH對Sb(III)光氧化的影響227
12.3 溶解性有機質(zhì)對Sb(III)光氧化的影響228
12.4 共存離子對Sb(III)光氧化的影響229
12.5 光照條件下水鐵礦懸浮液中銻的移動性230
12.6 水鐵礦懸浮液中Sb(III)的光氧化機理和移動性231
參考文獻232
第13章 纖鐵礦懸浮液中Sb(III)的光氧化過程和機理233
13.1 Sb(III)在纖鐵礦懸浮液中的光氧化過程233
13.2 pH對Sb(III)光氧化的影響234
13.3 Fe(II)的生成及影響235
13.4 纖鐵礦懸浮液中Sb(III)的光氧化機理236
參考文獻239
第14章 黃鐵礦對Sb(III)的氧化過程和機理241
14.1 研究方法241
14.1.1 黃鐵礦的預處理241
14.1.2 Sb(III)的氧化動力學實驗241
14.1.3 循環(huán)伏安法242
14.1.4 Sb(III)和Sb(V)的分析測定242
14.1.5 Fe(II)aq的測定243
14.1.6 H2O2的測定243
14.1.7 電子自旋共振分析243
14.1.8 動力學擬合243
14.1.9 數(shù)據(jù)分析244
14.2 純黃鐵礦對Sb(III)的氧化過程244
14.2.1 Sb(III)在黃鐵礦懸浮液中的氧化244
14.2.2 無氧條件下黃鐵礦懸浮液中Sb(III)的氧化249
14.2.3 光照條件下黃鐵礦懸浮液中Sb(III)的氧化249
14.2.4 Sb(III)在黃鐵礦懸浮液中的氧化機理250
14.3 水溶液中黃鐵礦的表面氧化對其Sb(III)氧化活性的影響及機理251
14.3.1 對黃鐵礦表面特性的影響251
14.3.2 黃鐵礦的Sb(III)氧化活性比較255
14.3.3 對黃鐵礦生成ROS的影響257
14.3.4 黃鐵礦生成H2O2、.OH和O-2的分析258
14.3.5 對黃鐵礦溶出Fe(II)aq能力的影響260
14.3.6 對黃鐵礦表面還原O2的能力的影響261
14.3.7 對黃鐵礦氧化Sb(III)活性的抑制機理263
14.4 空氣中黃鐵礦的表面氧化對其Sb(III)氧化活性的影響及機理264
14.4.1 對黃鐵礦表面特性的影響264
14.4.2 Fe(II)aq氧化生成.OH和H2O2的分析266
14.4.3 黃鐵礦的Sb(III)氧化活性比較269
14.4.4 氧化程度對黃鐵礦反應活性的影響272
14.4.5 對共存組分形態(tài)轉(zhuǎn)化的影響及環(huán)境意義274
14.4.6 空氣氧化產(chǎn)物對黃鐵礦反應活性的影響機制276
參考文獻276
第15章 錳氧化物對銻的氧化過程和機理281
15.1 β-MnO2、γ-MnOOH對Sb(III)與Sb(V)的吸附熱力學281
15.1.1 不同pH下Sb(III)與Sb(V)的吸附等溫線281
15.1.2 離子強度對β-MnO2、γ-MnOOH吸附Sb(V)的影響283
15.2 Sb(III)在β-MnO2、γ-MnOOH表面的吸附氧化動力學285
15.2.1 錳氧化物初始濃度對反應的影響286
15.2.2 pH對錳氧化物與Sb(III)反應的影響287
15.2.3 溫度對錳氧化物與Sb(III)反應的影響289
15.2.4 外源Mn2+對錳氧化物與Sb(III)反應的影響290
15.3 β-MnO2、γ-MnOOH與銻反應的光譜學291
參考文獻293
第16章 天然水中活性組分對Sb(III)光氧化的影響295
16.1 天然水中顆粒物和水膠體對Sb(III)氧化的影響295
16.1.1 顆粒物與水膠體的分離與收集295
16.1.2 顆粒物與水膠體的物理化學性質(zhì)295
16.1.3 不同水樣組分對Sb(III)分布的影響298
16.1.4 Sb(III)初始濃度對其氧化的影響299
16.1.5 顆粒物與水膠體對Sb(III)氧化的影響301
16.1.6 天然水中自由基對Sb(III)氧化的影響304
16.2 鐵和溶解性有機質(zhì)的絡合物對Sb(III)光氧化的影響308
16.2.1 Fe(III)與NOM影響下Sb(III)的光氧化過程308
16.2.2 Fe(III)與NOM濃度的比值對Sb(III)光氧化的影響309
16.2.3 Fe(II)與NOM影響下Sb(III)的光氧化過程311
16.2.4 Fe(II)與NOM濃度的比值對Sb(III)光氧化的影響311
16.3 不同途徑Sb(III)氧化速率系數(shù)的比較313
參考文獻314
附錄1 SOP(air)表面O2的還原速率常數(shù)的計算317
附錄2 SOP(air)和純黃鐵礦表面Fe(II)和Fe(III)位點數(shù)量的計算319
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